Publicado en París en 1926, "El Misterio de las Catedrales" está dedicado a descifrar el lenguaje secreto de la alquimia, oculto en las esculturas, relieves y ornamentos de las catedrales góticas de Francia, en especial la de Notre-Dame de París. En esta obra, Fulcanelli sostiene que los constructores medievales, los maestros canteros y arquitectos, dejaron grabado en piedra un conocimiento hermético universal. Según él, las catedrales son "libros de piedra" que expresan, a través de símbolos, la filosofía alquímica y las etapas de la Gran Obra: la transmutación espiritual y material. Algunos de los puntos clave de la obra son: El simbolismo alquímico en la arquitectura gótica; El lenguaje de los "Iniciados"; La unión de ciencia y espiritualidad; Crítica a la modernidad. El libro causó gran impacto en los círculos ocultistas y esotéricos del siglo XX, influyendo en pensadores y escritores interesados en la alquimia y el simbolismo.